En 1949, durante una asamblea celebrada en la ciudad de Arecibo, el Partido Nacionalista Puertorriqueño nombró secretario general a Matos Paoli, quien viajó a varias ciudades realizando difusión de la causa nacionalista que, para entonces, ya estaba proscrita por la ley. El dos de noviembre de 1950, después de una serie de levantamientos populares en diversas localidades, la policía se presentó en la casa del poeta pretextando buscar armas y explosivos; sólo halló una bandera de Puerto Rico y cuatro discursos que él había redactado a favor de la independencia de aquella nación, “pruebas” que fueron consideradas suficientes para despedirlo de su cátedra en la Universidad de Puerto Rico y condenarlo a 20 años de prisión, que luego se redujeron a 10. Su actividad literaria no cesó mientras estuvo preso, Sangre de los nacionalistas testimonia la firmeza de este patriota, aún en condiciones tan adversas.

Fe en las rosas. Por la vena

de Jesús palpita el cielo

de los mártires en vuelo.

Sangre en ascuas. Sangre buena,

tan alta que se encadena

a la paz. Sangre proscrita

que en la cárcel precipita

pupilas de roja flor.

Sangre curvada en dolor

hasta ser sangre infinita.

En 1977, el Departamento de Estudios Hispánicos de la Universidad de Puerto Rico lo nominó al Premio Nobel de Literatura. Longevo y prolífico, su obra publicada abarca más de cinco décadas y arranca con Signario de lágrimas (1930-1931) en ocasión de la muerte de su madre, cuando él contaba apenas 15 años; al que siguen Cardo labriego y otros poemas (1932-1937); Habitante del eco (1937-1941); Teoría del olvido (1941-1944); Isla para los niños (1945); Canto a Puerto Rico (1947); Luz de los héroes (1951); Canto nacional a Borinquen (1955); Criatura del rocío (1956); Islario del aire (1957); Decimario de la Virgen (1958); Canto de la locura (1961); El viento y la paloma (1961-1963); Hacia el hondo vuelo (1964-1966); Testigo de la esperanza (1969); La marea sube (1970-1971); La semilla encendida (1971); Rostro en la estela (1972-1973); La orilla sitiada y Variaciones del mar (1973); El engaño a los ojos y Rielo del instante (1974); Unción de la tierra (1975); Dación y milagro y Ya se oye el cenit (1976); Loor de espacio (1977); Rapto en el tiempo, La caída del clavel, Sombra verdadera, La distancia vencida y Jardín vedado (1978); Los crueles espejos (1979); y Contra la interpretación (1987).